După Revoluţia din 1989 se restabileşte în România şi traversează o perioadă de mari probleme financiare din cauza datoriilor acumulate faţă de fiscul francez, care îi confiscă proprietăţile din Franţa. Însă artistul îşi continuă seria de concerte şi turnee în Franţa, Elveţia şi, mai ales, Turcia, unde este declarat cel mai popular compozitor şi artist al secolului al XX-lea.
În anul 1994 s-a căsătorit cu Marie Noëlle, de care a divorțat în 2010, după o serie de acuzaţii şi scandaluri de presă şi prin tribunalele din Franţa şi România.
În anul 2000 îşi publică autobiografia sub titlul „Binecuvântare și blestem”, iar în anul 2002 publică volumul de versuri „În inima întristată a barocului”.
Gheorghe Zamfir a contribuit la crearea primei catedre de nai din Europa, la Universitatea Națională de Muzică din București, fiind profesor asociat la această clasă, în perioada 2001-2005.
Gheorghe Zamfir a cochetat şi cu politica, fiind la un moment dat membru al Partidului România Mare, dar după ce Revista România Mare, a preşedintelui PRM, Corneliu Vadim Tudor, îi atribuie afirmaţii antisemite, artsitul este obligat să plece din partid, ba mai mult, în anul 2002, nu i se permite să concerteze în Israel, fiind oprit la aeroport şi obligat să se reîntoarcă în ţară. Ulterior, într-o conferinţă de presă, Gheorghe Zamfir a afirmat că afirmaţiile antisemite nu îi aparţin şi că el nu este antisemit.
Un an mai târziu, în luna august, Gheorghe Zamfir a revenit în Israel, a vizitat memorialul Yad Vashem și a plantat un pom în memoria victimelor Holocaustului.
Despre episodul PRM artistul a afirmat: „Am fost atras în curse politice de oameni care s-au folosit de mitul și de numele meu. M-au terfelit, după care m-au părăsit și m-au uitat. Sunt foarte trist și dezamăgit de tot ceea ce mi s-a întâmplat.”
Tot în 2003 a confecționat naiul numit Gigantul, având 42 de tuburi, 1,35 m înălțime și 1,2 m lățime.
Din toamna anului 2004, devine membru al Partidului Democrat, iar la 24 martie 2005 își susține doctoratul, obținând calificativul Summa cum laude pentru teza intitulată „Naiul – geneză, evoluție și semnificație”, coordonată de profesorul universitar Gheorghe Oprea.
În ianuarie 2006, Gheorghe Zamfir susţine o serie de concerte în Canada alături de Athenaeum String Quintet, în programul turneului fiind inclusă premiera mondială „Anotimpurile de Antonio Vivaldi pentru nai si quintet de coarde” în aranjamentul muzicianului Lucian Moraru, cât și piesele „Ciocârlia” şi „Lonely Shepherd”.
În decembrie 2006 este reînființată Orchestra Națională de Folclor, alături de care Gheorghe Zamfir susţine mai multe concerte.
În anul 2008 a candidat din partea Partidului Verde Ecologist la alegerile parlamentare, pentru un mandat în Senatul României.
A primit, în septembrie 2008, titlul de cetățean de onoare al municipiului Târgoviște, iar în 2009, Premiul Internațional Omnia pentru întreaga operă muzicală, în cadrul premiilor anuale ale Academiei Internaționale ‘Mihai Eminescu”.
Gheorghe Zamfir este şi un talentat pictor, având mai multe expoziții în țară și în străinătate, una dintre acestea fiind realizată, în perioada iunie-august 2009, la Muzeul Național al Unirii din Alba Iulia, sub titlul „Doi pictori, două epoci, două gândiri, două simțiri, doi români. Gheorghe Zamfir și Petru Beca”, alături de creaţiile, pictorului și scriitorului din Alba Iulia, Petru Beca.
În octombrie 2010, s-a numărat, alături de alte personalități, printre laureații celei de-a 13-a ediții a premiilor Oscar Românesc, decernate în cadrul unei festivități desfășurate la Opera Națională București (ONB).
A mai predat cursuri de nai la Universitatea Valahia din Târgoviște, iar în anul universitar 2010-2011, a predat, în calitate de cadru didactic consultant, la Universitatea „Constantin Brâncuși” din Târgu Jiu.
În mai 2012, maestrul a susținut un concert emoționant intitulat „Rapsodia Primăverii”, eveniment ce s-a concretizat într-un amplu turneu național. Printre piesele cântate alături de orchestra Gheorghe Zamfir s-au numărat „Ciobănașul singuratic”, „Ciocârlia”, „Doina de jale”, „El condor pasa”, sau „My heart will go on”.